Nguyên Vũ vào nghề bắt đầu từ giải thưởng "Tiếng hát học sinh sinh viên" năm 1992 và nổi tiếng trong các phong trào học sinh sinh viên với cái tên Phi Vũ. Năm 1999, anh gặp nhạc sĩ Nguyễn Hà – lúc bấy giờ tạo dấu ấn thành công cho nhóm Tam ca Áo Trắng, Mỹ Linh, Quang Linh, Thu Phương,.. Nguyên Vũ ký hợp đồng độc quyền cùng nhạc sĩ Nguyễn Hà và bắt đầu lại với cái tên Nguyên Vũ.
Cùng năm, Nguyên Vũ ký hợp đồng độc quyền, Mỹ Tâm là giọng ca vừa đoạt giải "Mực Tím" cũng đầu quân về cùng một công ty dưới sự hỗ trợ của nhạc sĩ Nguyễn Hà. Nam ca sĩ cho biết anh cùng Mỹ Tâm có rất nhiều kỷ niệm với nhau, nhưng anh nhớ nhất chính là: “Lúc Mỹ Tâm còn đang học ở nhạc viện, cô ở trong một chung cư cũ trên đường Trần Hưng Đạo. Một ngày kia hẹn đi chụp hình, lúc đó mới 6 giờ sáng, Vũ phải lội bộ leo lên 7, 8 tầng lầu để đánh thức Mỹ Tâm dậy và chở cô ấy đi chụp hình. Vũ đã rất bất ngờ. Bước lên chung cư cũ vào buổi sáng sớm Vũ còn sợ ma huống hồ gì Mỹ Tâm chỉ là một cô gái, lại ở một mình trên đó”.
Từng chứng kiến cuộc sống của Mỹ Tâm, Nguyên Vũ cảm nhận đây là một cô gái rất chịu khó và nghị lực phi thường, không phải ai cũng có. Nguyên Vũ chia sẻ, anh không ngạc nhiên trước sự vụt sáng của nữ ca sĩ: “Mỹ Tâm lúc đó chỉ là gương mặt mới nhưng cô ấy có một nghị lực rất lớn, sức làm việc khác người lắm nên Vũ không mấy ngạc nhiên khi Mỹ Tâm vụt lên như hiện nay. Vũ nghĩ rằng mình có nhiều điều cần học hỏi từ cô nàng”.
Sau 19 năm hoạt động nghệ thuật, trong khi Mỹ Tâm trở thành một cái tên nổi tiếng nhất nhì showbiz Việt thì Nguyên Vũ cũng đã đánh dấu tên tuổi của mình trong nhiều lĩnh vực, từ ca sĩ, diễn viên đến dẫn chương trình.
2018 là năm Nguyên Vũ đánh dấu 25 năm sự nghiệp ca hát, giọng ca Góc phố kỷ niệm có những kế hoạch bí mật dành tặng cho người hâm mộ đã ủng hộ anh suốt thời gian qua. Không chỉ tập trung cho âm nhạc, nam ca sĩ còn đảm nhận vai trò làm người dẫn chương trình cho "Hãy nghe tôi hát" mùa 3 lên sóng ngày 1.3 trên kênh THVL1. Chương trình mang đến cho khán giả không gian âm nhạc ấn tượng nhất với những gương mặt mới: Võ Hạ Trâm, Mai Quốc Việt, Như Trang, Trần Vũ, Cao Mỹ Kim, Nguyễn Lê Bá Thắng.